Dans un réacteur nucléaire à eau pressurisée, la perte du contrôle de la réaction de fission peut conduire à une élévation importante de la température du combustible et des barres de contrôle, ce qui conduit à une fusion partielle de l'assemblage de combustible. Cette situation qualifiée d'accident grave se caractérise par l'émission de produits radioactifs dans le circuit primaire. De là, ils peuvent atteindre l'enceinte de confinement voire être relâchés dans l'environnement en cas de perte de confinement de l'enceinte.
Pour être capable de prédire avec précision les rejets, Il est nécessaire d'étudier les espèces chimiques susceptibles d'être formées et de comprendre leurs évolutions et leurs réactivités dans le circuit primaire. L'Institut de Radioprotection et de Sureté Nucléaire (IRSN) développe un logiciel de simulation dénommé ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) pour modéliser l'ensemble des phénomènes thermomécaniques et physicochimiques intervenant lors d'un accident grave. A cette fin, il est associé à une base de données thermocinétiques permettant de calculer la spéciation chimique des espèces en fonction de certains paramètres. Ce logiciel est validé sur un ensemble d'essais expérimentaux.
Ce travail se focalise sur les espèces contenant du cadmium (présent en grande quantité dans les barres de contrôle du réacteur), de l'oxygène et de l'iode (CdOH, Cd(OH)2, CdI, CdI2...). La détermination des propriétés thermochimiques (enthalpies standards de formation à 298 K, entropies molaires absolues à 298 K et capacités calorifiques à pression constante en fonction de la température) est réalisée à l'aide de calculs de chimie quantique et d'outils de thermodynamique statistique.
Plusieurs familles de fonctionnelles (GGA, meta-GGA, hybride) ont été utilisées ainsi que plusieurs types de bases d'orbitales atomiques. Nous présentons ici les résultats obtenus ainsi que les corrections dues au couplage spin-orbite pour certaines espèces.
Les résultats obtenus sont discutés par rapport aux données existantes dans la littérature.
| Type : | : | affiche |
| Mots-Clés | : | iode ; cadmium ; DFT ; Spin orbite ; propriétés thermochimiques |
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